Science發(fā)文！郭彥炳教授團隊在多相催化活性位點新理論研究方面取得重大突破

華大在線訊（通訊員 化軒）4月3日，化學學院郭彥炳教授團隊與勞倫斯伯克利國家實驗室Ji Su研究員、Miquel Salmeron教授、David Prendergast研究員課題組及大連理工大學劉家旭教授課題組合作在國際期刊《科學》（Science）在線發(fā)表了題為“高效、選擇性氧化催化劑中氫化Pt-Ce-H位點的形成”（Formation of hydrided Pt-Ce-H sites in efficient, selective oxidation catalysts）的研究論文。

該研究提出了氧化催化劑高活性、高選擇性調控新機制，發(fā)展了氫化位點形成與催化新理論，不僅在原子尺度深化了對多相催化劑活性位點、催化性能與反應機制的理解，還為高效環(huán)境與能源催化劑的設計提供了新思路。郭彥炳教授為共同通訊作者，團隊博士研究生張碧灤為共同第一作者。

負載型金屬催化劑在能源、環(huán)境和現(xiàn)代化學化工領域有著廣泛的應用。識別并調控催化劑活性位點的結構、物理及化學性質一直是催化科學的核心挑戰(zhàn)，對高效催化劑的設計與開發(fā)具有重要指導意義。

圖1為Pt²⁺-Ce³⁺H^δ-氫化活性位點形成機制

針對上述科學難題，郭彥炳教授團隊與國際多學科交叉研究團隊合作，自2020年開始，歷時五年，結合原位X射線光電子能譜與原位中子散射譜等先進的表征手段和理論模擬，突破認識瓶頸，揭示了新型氫化活性位點的形成過程（圖1）與高效反應機制（圖2）。該研究以單原子鉑/二氧化鈰（Pt₁/CeO₂）作為模型催化劑，發(fā)現(xiàn)其在特定的氫氣活化條件下，金屬單原子Pt與CeO₂載體相互作用可形成具有幾何與電子限域效應的Pt²⁺-Ce³⁺對位點，進而形成負氫（H^δ-）與Ce³⁺穩(wěn)定配位的新型氫化對位點（Pt²⁺-Ce³⁺H^δ-），其催化性能顯著優(yōu)于傳統(tǒng)單原子位點催化劑，一氧化碳（CO）催化氧化活性提升超9倍，丙烷氧化脫氫選擇性提升超2倍，展現(xiàn)出卓越的反應效率與選擇性，在環(huán)境與能源催化領域具有潛在廣泛應用前景。該研究所揭示的新型活性位點實現(xiàn)了H^δ-介導的高活性富電子羥基的精準構筑，有效提升了氧物種的反應活性與選擇性。 此外，H^δ-作為關鍵活性中心，可在催化循環(huán)中高效再生與反應，賦予催化體系優(yōu)異的長效穩(wěn)定性。

圖2為Pt²⁺-Ce³⁺H^δ-氫化活性位點示意圖及H^δ-介導的高效催化機制

近年來，郭彥炳教授團隊一直致力于大氣污染（如可揮發(fā)性有機化合物、CO等）控制化學領域研究。近五年，以通訊作者在國際權威期刊Science（1篇）、JACS（2篇）、PNAS（1篇）、Nat. Commun.（2篇）、Angew. Chem. Int. Ed.（4篇）、 ES&T（8篇）等期刊發(fā)表論文40余篇，為大氣污染控制與催化凈化技術創(chuàng)新提供了理論支撐。

論文鏈接： https://www.science.org/doi/10.1126/science.adv0735

（審讀人：徐芬）